氮氧化物(NOx)是调节地球大气组成的关键活性气体。NO3自由基作为NOx转化的关键中间态物种，是驱动夜间大气化学反应最重要的氧化剂，它能够影响NOx寿命和臭氧以及颗粒物污染水平，因此探究NO3自由基的生消及演变趋势对于制定有效的污染控制策略和了解NOx对气候的影响至关重要。截止目前，以大气NO3自由基为核心的夜间大气氧化过程还尚未得到充分认识。

我实验室海洋-陆地-大气相互作用与全球效应创新究团队利用全球NOx和O3监测数据，系统评估2014年至2021年全球近地面NO3自由基的生成速率和趋势，揭示了我国是夜间NO3自由基氧化反应的热点区域，并在此期间呈现出十分强劲的增长，而美国和欧洲同期表现出相对稳定甚至小幅下降趋势。这一变化导致了中国夏季NOx的寿命缩短了30%，潜在强烈影响臭氧的形成，并对臭氧和细颗粒物污染协同控制产生政策影响。

该研究通过收集和分析全球2014-2021年近地面的NO2和O3观测资料，刻画了近年来全球夜间NO3自由基的氧化能力。发现我国夜间大气氧化能力显著高于欧洲和美国地区(图1a)，同时在2014-2019年期间呈现快速的上涨趋势，而同期的欧洲和美国的夜间大气氧化能力却呈现出稳定甚至下降的趋势（图1c）。虽然近年来我国快速的污染减排导致了NO2浓度有小幅下降，但臭氧浓度的大幅上升，带动了夜间臭氧呈现出大幅度上涨，促使了夜间大气氧化能力的快速增加。

图1 全球近地面NO3自由基生成速率分布和演变趋势

该研究首次构建了统一描述夜间氧化能力对NOx减排非线性响应的理论关系模型（如图2），揭示目前我国和印度等发展中国家处在NOx饱和区，减排NOx会导致夜间大气氧化能力的增强（即不利效应）；而欧洲和美国处在NOx限制区或过渡区，减排NOx有利于降低夜间大气氧化能力。在我国等发展中国家现有的大气环境条件下，开展NOx和VOC的协同减排是避免不利效应出现的关键途径。同时，该研究进一步回顾了美国洛杉矶过去近40年的夜间大气氧化性演变历程，印证了其正是通过NOx和VOC协同减排的方式实现了夜间氧化能力的成功调控。

图2 夜间大气NO3氧化能力对NOx减排的非线性响应关系

夜间大气氧化过程深度耦合了O3和PM2.5污染，厘清夜间大气氧化过程是现阶段大气复合污染控制中与日间大气氧化过程、多相反应过程等并列的关键科学挑战之一。上述成果对全球各大城市群的大气污染控制提供了新的视角，并对其他发展中国家的空气污染治理具有重要的参考价值。

研究成果于2023年1月26日在线发表于Nature Geoscience（1区，IF 21.531）上，题目为“Increased nighttime oxidation over China despite widespread decrease across the globe”。我实验室海洋-陆地-大气与全球效应创新究团队的骨干成员王海潮副教授、骨干成员卢骁副教授和王浩霖博士生为共同第一作者，核心成员范绍佳教授为合作作者，中山大学大气科学学院和南方海洋科学与工程广东省实验室（珠海）为论文第一单位。该研究得到南方海洋科学与工程广东省实验室（珠海）创新团队建设科研经费和国家自然科学基金项目（42175111, 22221004, 21976006, 91844301）等资助。

链接：https://www.nature.com/articles/s41561-022-01122-x